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文献标题: CO在贵金属电极表面吸附及氧化的电化学原位表面增强拉曼光谱研究
文献来源: 张普  中国科学技术大学  2010年
文献关键词: 光谱电化学一氧化碳表面增强拉曼光谱密度泛函理论吸附氧化流动电解池
文献摘要: 一氧化碳(CO)分子对阳极电催化剂的毒化是低温质子交换膜燃料电池及直接甲醇燃料电池研究中迫切需要解决的问题,提高燃料电池阳极电催化剂的活性及抗CO中毒能力是质子交换膜燃料电池实现商业化的关键所在。从分子水平上深入理解CO在贵金属上的吸附行为及氧化机理有助于解决CO的毒化问题,这也是燃料电池电催化领域重要的研究课题。 本博士论文利用原位表面增强拉曼光谱(SERS)技术对一氧化碳分子在Pt、Pd、Ru、Rh贵金属核壳结构纳米粒子薄膜电极表面的吸附行为及电化学氧化机理进行了系统的研究。主要结果总结如下: 1.系统地研究了CO表面覆盖度、溶液pH值以及CO分压对CO在Au@Pt核壳结构纳米粒子薄膜电极表面的吸附行为的影响。研究发现随着COad覆盖度的增加,Pt—COL(顶位吸附CO)振动频率红移,C---OL振动频率蓝移,而Pt—COL及C—OL的谱带强度则均增大。从CO饱和的H2SO4溶液切换到N2饱和的H2SO4溶液后,Pt—COL和C----OL的峰强度分别增加了6%和30%,Pt—COL的伸缩振动频率及C—OL的伸缩振动频率分别蓝移到红移了4 cm-1。根据拉曼光谱的强度、振动频率和CO分子间偶极耦合作用的定量分析得知Pt—COL带强度增加主要来源于CO分子取向的变化,Pt—COL频率变化来源于化学作用;另一方面C---OL带强度增
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